Marco termodinámico para la mitigación eficaz de la alta carga de aerosoles en el Indo - Grupo de componentes de latas de alimentos

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13667 (2023) Citar este artículo

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La Llanura Indogangética (IGP) experimenta una grave contaminación del aire cada invierno, siendo el cloruro de amonio y el nitrato de amonio las principales fracciones inorgánicas de los aerosoles finos. Muchos intentos anteriores de abordar la contaminación del aire en el IGP fueron inadecuados, ya que apuntaban a un subconjunto de los contaminantes primarios en un ambiente donde la mayor parte de la carga de partículas es de naturaleza secundaria. Aquí, proporcionamos una nueva visión mecanística de la mitigación de aerosoles mediante la integración del modelo termodinámico ISORROPIA-II con mediciones simultáneas de alta resolución de gases precursores y aerosoles. Se explora un marco matemático para investigar la compleja interacción entre el ácido clorhídrico (HCl), los óxidos de nitrógeno (NOx), el amoníaco (NH3) y el contenido de agua líquida en aerosol (ALWC). La acidez de los aerosoles (pH) y el ALWC emergen como factores rectores que modulan la división de la fase de gas en partículas y la carga masiva de aerosoles finos. Se definieron seis "regímenes de sensibilidad", donde PM1 y PM2,5 caen en el "régimen sensible a HCl y HNO3", enfatizando que las reducciones de HCl y HNO3 serían la vía más efectiva para la mitigación de aerosoles en el IGP, que es rico en amoníaco durante invierno. Este estudio proporciona evidencia de que la reducción de precursores para la mitigación de aerosoles no debe basarse en sus concentraciones de masa descendentes sino en su sensibilidad a una alta carga de aerosoles.

La alta carga de aerosoles es una causa importante de millones de muertes prematuras en todo el mundo, y mitigar la contaminación del aire es una preocupación importante para los investigadores de todo el mundo1,2. Sin embargo, para regular o mitigar la alta carga de aerosoles, es necesario medirla, monitorearla e investigarla a fondo. A pesar de grandes esfuerzos, la comprensión de las propiedades físicas, químicas y termodinámicas de los componentes atmosféricos aún no ha llegado a un punto en el que la mitigación de aerosoles pueda realizarse de manera precisa y óptima3,4,5,6. Existe una necesidad creciente de comprender mejor las propiedades de los aerosoles, ya que afectan gravemente al ecosistema, la salud humana y el medio ambiente.

La Llanura Indogangética (IGP) es una de las regiones más contaminadas del mundo7,8,9,10. La carga masiva de PM1 y PM2,5 a menudo excede los 400–600 µg m-3 a corto plazo (unas pocas horas), particularmente durante las horas pico de tráfico y durante la noche durante el invierno11,12. Los estudios han demostrado que la fracción orgánica es generalmente responsable de más del 50% de la masa de PM1 a nivel mundial, y la fracción inorgánica de los aerosoles finos está compuesta de sulfato, nitrato y amonio (SNA)13,14,15,16. Pero, por el contrario, pocos estudios también han demostrado que más de la mitad de la carga total de aerosoles es de naturaleza inorgánica durante los episodios de máxima contaminación (Tabla S1), lo que señala la necesidad de investigar el papel de las propiedades fisicoquímicas y termodinámicas de los componentes atmosféricos en condiciones atmosféricas contrastantes. . Por ejemplo, Gani et al.17 han demostrado que durante los períodos de máxima contaminación de enero de 2018, las fracciones inorgánicas contribuyeron con casi el 60 % de la carga masiva total de PM1 en Delhi. Estos aerosoles inorgánicos están compuestos principalmente de cloruro, sulfato, nitrato y amonio (CSNA)18,19.

Las concentraciones horarias de cloruro observadas superan muchas veces los 100 µg m-3, consideradas entre las más altas reportadas en cualquier parte del mundo20. El amoníaco en fase gaseosa (NH3) también es muy alto, lo que influye significativamente en la formación de aerosoles secundarios en invierno. Varios estudios recientes han investigado la sensibilidad de los aerosoles a la reducción de gases precursores en China, Estados Unidos y Europa4, pero aún no se han realizado estudios realizados en la India. Se necesitan grandes esfuerzos para mejorar nuestra comprensión científica de la regulación efectiva de la carga de aerosoles en el IGP.

En este estudio, nuestro objetivo es proporcionar nuevos conocimientos mecanicistas sobre la formación y mitigación de aerosoles mediante la integración del modelo de equilibrio termodinámico ISORROPIA-II con el conjunto de datos de gases precursores (HCl, HNO3 y NH3) y constituyentes inorgánicos (Cl−, NO3−, SO42). −, Na+, NH4+, K+, Ca2+ y Mg2+) de PM1 y PM2.5 adquiridos utilizando el primer despliegue del instrumento MARGA-2S en el IGP (Texto complementario S1). Exploramos un marco matemático para investigar la sensibilidad de la partición de aerosoles entre gas y partículas a diferentes parámetros como concentraciones de precursores gaseosos (HCl, HNO3 y NH3), pH y ALWC, utilizando curvas sigmoidales y "regímenes de sensibilidad" de los aerosoles. Hasta donde sabemos, este es el primer intento de investigar el control termodinámico de los aerosoles en la región de la India, y la "hoja de ruta termodinámica" avanzada en este estudio podría proporcionar estrategias de mitigación efectivas y específicas en el IGP.

El modelo ISORROPIA-II se ejecutó en el modo "directo" utilizando las concentraciones de especies totales (gas + partículas) medidas por hora en lugar de solo concentraciones de fase de partículas como entrada, ya que se considera más preciso21,22. Como se muestra en la Figura S1, las PM1 NH4+ (r = 0,97), NO3− (r = 0,93), Cl− (r = 0,98), PM2,5 NH4+ (r = 0,87), NO3− (r = 0,98) pronosticadas. Cl− (r = 0,99) y NH3 en fase gaseosa (r = 0,93) mostraron muy buena correlación con las concentraciones medidas, lo que confirma la confiabilidad de las simulaciones del modelo ISORROPIA-II en un rango de temperaturas (278–298 K).

Los puntos de datos están codificados por colores según la temperatura ambiente para investigar cómo la variabilidad de la temperatura puede alterar las concentraciones de fase de partículas y gases predichas por ISORROPIA-II. El pH y ALWC de PM1 y PM2,5 se estimaron entre el 19 de diciembre de 2017 y el 10 de febrero de 2018. El pH previsto de PM1 varió entre 2,2 y 5,6, y el pH medio de PM1 (promedio ± DE) fue de 4,5 ± 0,5. El pH de las PM2,5 osciló entre 2,5 y 6,5, con un valor medio de 4,6 ± 0,5. El pH previsto de PM2,5 fue similar al pH medido de PM2,5 de 4,6 ± 0,5 sobre Delhi, estimado durante el período de la campaña Winter Fog EXperiment (WiFEX) de 2015-16, lo que subraya la confiabilidad y precisión del modelo ISORROPIA-II. simulación20,23.

A pesar de la alta confiabilidad de las simulaciones del modelo ISORROPIA-II (Figura S1), es esencial investigar las incertidumbres en las observaciones y utilizarlas como entradas para las simulaciones del modelo. Podría haber muchas fuentes de errores en las mediciones, como la eficiencia de recolección de gases y aerosoles, la variabilidad del estándar interno y la reproducibilidad de la integración del pico del cromatograma en el MARGA-2S. En ocasiones, estos errores podrían propagarse y causar incertidumbres significativas en las simulaciones del modelo.

Se puede observar que, en casi todos los momentos durante el estudio, las concentraciones de los parámetros medidos fueron mucho más altas que el rango de errores, lo que hace que sea poco probable que sean la principal fuente de sesgo en el análisis. Es fundamental señalar que el error analítico en el seguimiento de especies individuales no puede evaluarse sin experimentos de control de calidad diseñados específicamente. Sin embargo, para garantizar la calidad de los datos, se excluyeron del estudio las horas de observación cuando las mediciones no cumplían con los criterios de garantía y control de calidad (QA/QC)19. Como resultado, solo se utilizaron 1100 h de conjuntos de datos de observación correctos para las simulaciones del modelo, y otros conjuntos de datos no se incluyen en el análisis de este artículo.

Los principales errores inherentes al modelado del equilibrio termodinámico se derivan de dos supuestos, es decir, mezcla interna y equilibrio gas-aerosol. Entre los diferentes factores que contribuyen a la incertidumbre en las simulaciones del modelo, los parámetros de entrada como las concentraciones de gases, la composición de los aerosoles, la temperatura y la humedad relativa se consideran los más cruciales. Las incertidumbres en estos parámetros de entrada podrían causar sesgos en parámetros predichos como la acidez del aerosol (pH), el contenido de agua líquida del aerosol (ALWC) y la partición de la fase gas-aerosol (ε).

Para investigar esto cuantitativamente, llevamos a cabo simulaciones con diferentes conjuntos de entradas en fase gaseosa y de partículas. El análisis también ha considerado el límite de detección de todas las especies de gases y aerosoles mediante el instrumento MARGA (Tabla S3). La variabilidad estadística se evaluó verificando el sesgo medio (MB), el sesgo medio normalizado (NMB) y el error cuadrático medio (RMSE) siguiendo las ecuaciones. (T7-T9). Como muchos estudios previos en la India consideraron concentraciones fijas de HCl + Cl− (25 µg m−3) como entrada del modelo debido a la falta de observaciones de HCl en fase gaseosa en sus estudios24,25, también fijamos las concentraciones de entrada en 25 µg m−3. −3. Para hacer que el análisis sea más sólido, fijamos las concentraciones de los tres componentes del gas + aerosol, es decir, HCl + Cl−, HNO3 + NO3− y NH3 + NH4+. Los parámetros de la Tabla S4 ilustran la incertidumbre en la acidez del aerosol (pH) y el contenido de agua líquida del aerosol (ALWC) debido a estas concentraciones de entrada fijas.

Como el ALWC gobierna la presencia de iones y la absorción de agua de diferentes componentes inorgánicos higroscópicos, es crucial investigar la incertidumbre en el ALWC debido a diferentes supuestos en los datos de entrada del modelo, especialmente en una región como Delhi, donde el ALWC es muy alto durante el invierno, y las reacciones heterogéneas y de múltiples fases gobiernan durante los eventos de máxima contaminación. La concentración fija de HCl + Cl- = 25 µg m-3 dio como resultado un NMB de -8,34% y -26,61% para PM1 y PM2,5 ALWC, respectivamente. El RMSE es de 149,69 µg m-3 y 264,98 µg m-3 para concentraciones fijas de entrada de cloruro total. El RMSE en ALWC debido a las concentraciones fijas de nitrato total (HNO3 + NO3- = 25 µg m-3) y amonio total (NH3 + NH4+ = 25 µg m-3) son 46,8 µg m-3, 62,49 µg m-3 y 93,70 µg m−3, 307,81 µg m−3 para PM1 y PM2,5 respectivamente. Estas altas incertidumbres podrían alterar significativamente la partición de la fase gas-aerosol y la carga de la fase de partículas en la atmósfera.

La acidez de los aerosoles (pH) de PM1 y PM2,5 también muestra un sesgo significativo debido a las concentraciones de entrada fijas supuestas (Tabla S4). El RMSE del pH de PM1 y PM2,5 debido a la concentración fija de entrada de cloruro total es de 0,42 y 0,55 respectivamente, lo que puede alterar significativamente la carga de cloruro de fase de partición y de partículas.

Además, hemos ampliado nuestros esfuerzos realizando un análisis de incertidumbre en las simulaciones del modelo para tener en cuenta las incertidumbres de medición inherentes asociadas con las mediciones de especies de aerosoles y gases traza de MARGA-2S. Esta tarea implica la consideración de tres valores de entrada distintos, que abarcan el promedio y los límites superior e inferior del intervalo de confianza del 95%, para todas las especies bajo investigación en las simulaciones del modelo de modo "directo".

De notable importancia son los principales parámetros de entrada (intervalos de confianza del 95% indicados entre paréntesis): TCl = 21,78 (20,59–22,98) µg m−3, TNO3 = 19,74 (19,17–20,31) µg m−3, TNH4 = 43,43 (42,28– 45,58) µg m-3, SO42- = 11,36 (10,99-11,73) µg m-3 para PM1, y TCl = 39,71 (37,65-41,77) µg m-3, TNO3 = 31,65 (30,80-32,50) µg m-3, TNH4 = 58,02 (56,62–59,42) µg m−3, y SO42− = 20,34 (19,52–21,15) µg m−3 para PM2,5. Hemos incluido las incertidumbres asociadas con los valores de contenido de agua líquida de aerosol (ALWC) y acidez de aerosol (pH) derivados del modelo para PM1 y PM2.5 en la Tabla S4. Estos resultados enfatizan colectivamente la robustez y confiabilidad de las simulaciones del modelo ISORROPIA-II.

En regiones como Europa, donde las concentraciones de HCl y Cl− son muy bajas, la suposición de HCl + Cl− fijo puede no tener un impacto grave, pero en una región como Delhi, donde las concentraciones observadas de HCl + Cl− variaron entre 2,11 y 112,21 µg. m-3 y 2,31–186,31 µg m-3 para PM1 y PM2,5 respectivamente, la consideración de las concentraciones ambientales reales en las simulaciones del modelo ISORROPIA-II parece ser de suma importancia. La concentración fija de 25 µg m-3 no puede representar con precisión las condiciones del mundo real. Estudios anteriores también han enfatizado que cuando los datos de la fase gaseosa no están disponibles, ejecutar ISORROPIA-II en el modo directo, con solo concentraciones de aerosol como entrada, da como resultado la repartición del amoníaco en el modelo, causando un sesgo en el pH y ALWC3 pronosticados. 21. Estos análisis de sensibilidad con concentraciones de entrada fijas de cloruro, nitrato y amonio totales ilustran la necesidad de contabilizar las concentraciones reales de especies de gases y aerosoles en lugar de concentraciones de entrada fijas, especialmente en el IGP durante el invierno.

Como la alta concentración de cloruro de amonio es una característica especial de la contaminación del aire en la India, y el cloruro y los nitratos en fase particulada son los principales contribuyentes a la fracción inorgánica de la carga de materia particulada en Delhi, es crucial explorar su variabilidad en las condiciones meteorológicas predominantes17 ,19,24. Pero en condiciones meteorológicas ambientales invernales, es difícil formar ácido clorhídrico puro, ácido nítrico o partículas de agua debido a la mayor presión de vapor de HCl y HNO3. En cambio, el nitrato de amonio (NH4NO3) y el cloruro de amonio (NH4Cl) se forman con una presión de vapor significativamente menor y tienen un tiempo de residencia atmosférico más largo en comparación con los gases precursores correspondientes como HNO3, HCl y NH326. La relación promedio de partición de cloruro ε (Cl−) de PM1 y PM2.5 fue de 0,93 ± 0,09 y 0,96 ± 0,07 respectivamente (Tabla S2), lo que implica la presencia dominante de cloruro en la fase de partículas durante el invierno. El ε(Cl−) fue de 0,4 a RH ≤ 50%, que aumentó bruscamente a 0,95 a RH ≥ 80%, lo que muestra una mayor división de fases en la fase de cloruro particulado. La mayor división de fases del cloruro total (HCl + Cl−) en condiciones muy húmedas puede promover aún más la formación de cloruro causada por el aumento de ALWC. El ALWC mejorado aumenta el pH por dilución, aumentando aún más la partición del cloruro total y aumentando significativamente el cloruro de PM1 y PM2,5 en un circuito de retroalimentación positiva22,27.

Se ha demostrado que los aerosoles con mayor fracción de masa de cloruro absorben más agua que aquellos con menor fracción de masa de cloruro en las condiciones predominantes de humedad relativa24,28. Esto se debe a la cocondensación de HCl, NH3 y agua, a medida que el HCl en fase gaseosa se disuelve en agua en aerosol, se disocia y luego se equilibra con amoníaco para formar cloruro de amonio, lo que estabiliza el cloruro en la fase de partículas26,29. Este cloruro en fase de partículas puede absorber aún más agua del aire, lo que aumenta el crecimiento de aerosoles en gotas de niebla durante el invierno y aumenta la carga de masa de partículas24. Estos resultados demuestran el papel de ALWC en la división de fases de los aerosoles PM1 y PM2,5, que debe investigarse a fondo para una comprensión más profunda del complejo control termodinámico de la alta carga de aerosoles.

El promedio ε(NO3−) de PM1 y PM2.5 fue 0.83 ± 0.11 y 0.89 ± 0.08 respectivamente, lo que muestra el dominio del nitrato en fase partícula sobre el HNO3 en fase gaseosa durante el invierno. Las altas concentraciones de nitrato en fase de partículas impactan significativamente la carga total de aerosol, ya que la presencia de más nitrato de amonio reduce la humedad relativa de delicuescencia (DRH) para aerosoles de un solo componente y la humedad relativa de delicuescencia mutua (MDRH) para aerosoles multicomponentes, lo que resulta en la formación de más aerosoles secundarios en condiciones de contaminación30,31,32. DRH y MDRH son los valores críticos de humedad relativa, por encima de los cuales la absorción de agua de los aerosoles de un solo componente y de múltiples componentes aumenta drásticamente, lo que lleva a un aumento del área de superficie para reacciones heterogéneas, mayores velocidades de reacción de la fase acuosa y coeficientes de absorción de gases traza31,33. Esto, a su vez, gobierna la vida atmosférica de las fases gaseosa y aerosol.

Para comprender la importancia de DRH o MDRH, podemos ver que las partículas de sal marina contienen cloruro de magnesio (MgCl2) altamente higroscópico con una DRH de ~ 32%, debido a que las partículas de sal marina se delicuesen a una humedad relativa muy baja. Esto hace que la atmósfera marina sea más nebulosa que el aire continental a la misma humedad relativa y temperatura ambiente (T). Entonces, la presencia de sales con menos DRH o MDRH hará que la atmósfera sea más turbia que aquellas con sales menos higroscópicas como el cloruro de amonio y el nitrato de amonio (38). Como la HR de eflorescencia (ERH) de estos aerosoles es generalmente baja y rara vez alcanzada por la HR ambiental durante el invierno, estas especies permanecen principalmente en la fase acuosa o metaestable34.

Cabe señalar que la solubilidad del amoníaco es bastante débil, depende en gran medida de la temperatura y está muy influenciada por el pH del aerosol y la constante efectiva de la ley de Henry. El promedio de ε(NH4+) para PM1 y PM2,5 fue de 0,42 ± 0,17 y 0,55 ± 0,15 respectivamente, atribuido al sustancial exceso de amoníaco que queda en la fase gaseosa. Debido a esto, varios estudios han destacado que las estrategias de control de la contaminación en la India deberían estar dirigidas a reducir las altas concentraciones de NH325,35. Aquí, en este estudio, no investigamos el efecto del pH y ALWC en la partición de fases del sulfato ε (SO42-). Esto se debe a que se consideraba que el sulfato estaba presente principalmente en forma de sulfato de amonio, que tiene una volatilidad muy baja en el rango de temperatura ambiente invernal (38). Por lo tanto, este estudio se centra en investigar la división de fases de especies semivolátiles como el cloruro de amonio y el nitrato de amonio durante el invierno.

Debido a la carga de partículas (PM), la composición química de las PM, la distribución del tamaño del número de partículas y las condiciones meteorológicas significativamente diferentes entre Delhi y otras partes del mundo, estas relaciones de partición de fases en Delhi contrastan significativamente24,28. Por ejemplo, se informó que ε(NO3−) era 0,26 ± 0,15 y 0,39 ± 0,16 en EE. UU., y ε(NH4+) era 0,2 ± 0,1 en China, pero en India, estas proporciones son significativamente diferentes (Tabla S2)36. 37. El ALWC extremadamente alto en Delhi, rica en amoníaco, desencadena la absorción de agua, provocando un mayor gradiente de actividad del agua y afinidad del agua entre los aerosoles y su entorno, lo que actúa como la principal fuerza impulsora para una mayor formación de aerosoles inorgánicos secundarios (SIA) durante el invierno.

Estimamos la sensibilidad de la partición de fases de nitrato [ε(NO3−)], cloruro [ε(Cl−)] y amonio [ε(NH4+)] al pH, ALWC y T37,38,39 siguiendo la metodología dada. en Guo et al.37 como:

donde γ es el coeficiente de actividad de las especies protonadas en el medio acuoso y ALWCi es el agua asociada con los constituyentes inorgánicos (μg m-3). H* es la constante de equilibrio de HNO3, HCl y NH3 adoptada de 40,41 usando unidades basadas en molalidad de mol2 kg−2 atm−142,43. R es la constante universal de los gases (8,314 JK−1 mol−1), y el valor 0,987 es para la transformación de 1 atm a 1 bar. Las ecuaciones describen la partición HNO3–NO3−, NH3–NH4+ y HCl–Cl−, y los valores estimados de ALWCi y T se utilizaron para evaluar la partición de fases de ε(NO3−), ε(Cl−) y ε(NH4+) a diferentes regímenes de pH.

Las Figuras 1a a d muestran la variabilidad de la partición de nitrato y cloruro de gas a partículas con pH, ALWC y T siguiendo las ecuaciones. (1–3). Se muestran tres zonas prominentes, en las que ε(Cl−) y ε(NO3−) varían entre la fase gaseosa completa (ε ~ 0%) y la fase completa de partículas (ε ~ 100%). En la región I, ε(Cl−) y ε(NO3−) se acercan asintóticamente a 0, y las especies totales permanecen principalmente en la fase gaseosa. En la región III, ε se acerca asintóticamente a 1, y toda la especie está en fase de partículas, mientras que en la región II, ε varía entre 0 y 1, y las especies permanecen como una mezcla de gas y fase de partículas. Se define un punto ideal termodinámico, pH50, donde ε(Cl−) y ε(NO3−) son 0,5, y el cloruro y nitrato totales permanecen en un 50% en la fase gaseosa y en un 50% en la fase de partículas.

La relación de partición de gas a partícula de (a,c) ε(NO3−), (b,d) ε(Cl−) con pH se muestra mediante las curvas sigmoideas (S). Se definen tres zonas, donde ε(NO3−) y ε(Cl−) varían entre la fase gaseosa completa (ε ~ 0; zona de color azul, región I) y la fase de partículas completa (ε ~ 100%; azul- zona de color, región III). Se ha definido un pH característico (pH50) donde el nitrato y el cloruro totales permanecieron en un 50% en la fase gaseosa y un 50% en la fase partícula (zona de color gris, región II). Los 1100 puntos de datos horarios están codificados por colores con ALWC (1a, 2b) y temperatura (1c, 2d) para investigar el impacto de ALWC y la temperatura en la relación de partición de fases (ε). La barra de color de ALWC muestra cuán positivamente ALWC impacta la partición de fases, mientras que la barra de color de temperatura muestra su relación inversa con la carga de fase de partículas sobre una ubicación.

Los 1100 puntos de datos por hora están codificados por colores con ALWC (1a, 1b) y temperatura (1c, 1d) para investigar el impacto de ALWC y la temperatura en la relación de partición de fases (ε). La barra de color de ALWC muestra cuán positivamente ALWC impacta la partición de fases, mientras que la barra de color de temperatura muestra su relación inversa con la carga de fase de partículas sobre una ubicación. Los puntos de datos codificados por colores de ALWC muestran la variabilidad en ε debido a la variación en ALWC a un pH constante, lo que indica la importancia de ALWC en la modulación de la carga de la fase de partículas. En la Fig. 1a, se puede ver que ε(NO3−) puede variar entre 70 y 100% a pH ≈ 4, debido a la variabilidad en ALWC.

La línea roja es el ajuste de la curva sigmoidea (S), que representa la sensibilidad de ε al pH y ALWC en una ubicación. El pH promedio estimado de PM1 y PM2,5 de 4,49 y 4,58, respectivamente (“Formulación de "regímenes de sensibilidad" de aerosoles en el IGP”), cae en el lado plano de las curvas S en la zona de color azul. Aquí, el cloruro y el nitrato permanecen casi exclusivamente en la fase de partículas, y el amoníaco permanece principalmente en la fase gaseosa. La posibilidad que surge como vía para modular las altas concentraciones de aerosoles es reducir precursores como HCl y HNO3, lo cual es factible ya que no afectaría negativamente la productividad agrícola ni afectaría potencialmente el ecosistema.

Exploramos un marco matemático termodinámicamente consistente para reducir las concentraciones de cloruro de amonio y nitrato de amonio en el IGP. Siguiendo las ecuaciones. (5-13), y utilizando el pH y ALWC como coordenadas, definimos seis "regímenes de sensibilidad" en la Fig. 2, donde los aerosoles son sensibles a las perturbaciones de HCl, HNO3 y NH3. Como el cloruro domina la fracción de masa inorgánica del aerosol fino en el IGP, investigamos específicamente la sensibilidad de la masa del aerosol a las emisiones de HCl para definir un "régimen sensible al HCl". Esto es significativamente diferente de los estudios realizados en China, EE. UU. y Europa, donde los investigadores investigaron la sensibilidad de los aerosoles solo a HNO3 y NH3 y no investigaron el "régimen sensible al HCl"4,5,6.

El marco termodinámico conceptual siendo las "coordenadas" el pH y el contenido de agua líquida del aerosol (ALWC). Los aerosoles son sensibles a las concentraciones de HCl, HNO3 y NH3. Las líneas negra, azul y roja definen el "pH característico" donde los regímenes químicos están separados por un valor umbral predefinido de ε = 10%. Por encima de pH', pH'' y pH‴, los aerosoles son sensibles a la variación de precursores como HCl, HNO3 y NH3, y por debajo del cual los aerosoles se consideran insensibles a las variaciones de precursores. Los seis regímenes químicos de (a) aerosoles PM1 y (b) PM2.5 se muestran en diferentes tonos de color, con los puntos de datos de observación coloreados por concentraciones de masa (μg m-3) de PM1 y PM2.5 monitoreadas durante la niebla invernal. Campaña de campo experimental (WiFEx) de 2017-18.

Los "regímenes de sensibilidad" se muestran en diferentes colores, donde se trazan 1100 puntos de datos de observación por hora para verificar la respuesta instantánea de la carga de aerosol a la variabilidad de HCl, HNO3 y NH3. Las Figuras 2a,b muestran que los aerosoles PM1 y PM2.5 permanecen en la región sombreada en gris, donde los aerosoles responden proporcionalmente a los cambios en las emisiones de HCl y HNO3, pero tienden a ser insensibles a las emisiones de NH3. La región blanquecina se define como un "régimen sensible a HCl y HNO3", lo que indica que la reducción de HCl y HNO3 sería la vía más eficaz para controlar la contaminación por aerosoles sobre IGP. La región sombreada en azul se define como un "régimen sensible a HCl, HNO3 y NH3", donde los aerosoles son sensibles a HCl, HNO3 y NH3. Se puede observar que muy pocos puntos de datos observacionales caen en este régimen, en contraste con los EE.UU., donde la mayoría de los aerosoles caen en este régimen4. Durante el invierno, la concentración de amoníaco es mucho mayor que la de HCl y HNO3 en el IGP, pero los aerosoles finos no son sensibles a las variaciones de NH3. En cambio, el HCl y el HNO3 son, con diferencia, los factores limitantes en la carga de aerosoles, que deberían controlarse controlando las principales emisiones de HCl y NOx sobre el IGP.

En las Fig. 2a, b, todos los puntos de datos están codificados por colores con concentraciones de PM1 y PM2.5, respectivamente, lo que demuestra que una mayor carga de aerosol a menudo se asocia con un ALWC más alto. Curiosamente, el ALWC generalmente oscila entre decenas y cientos de microgramos por metro cúbico en regiones climáticas como China y EE. UU.4,5,6, pero en comparación con el IGP, el ALWC es un orden de magnitud mayor, alcanzando a veces ~ 2000 a 2400 µg m-3 para PM1 y PM2,5. Este alto ALWC influye significativamente en la carga de SIA y provoca una reducción en la visibilidad como lo demuestra la ley de Henry, que muestra que las partículas con alto ALWC absorberían más contaminantes gaseosos, y el equilibrio conduciría a un aumento en su contenido de agua y la formación. de aerosoles más secundarios como el cloruro de amonio y el nitrato de amonio43,44,45,46.

En este trabajo, exploramos los procesos físicos, químicos y termodinámicos que influyen en la carga de aerosoles considerando el impacto dominante de los procesos químicos multifásicos y heterogéneos en los procesos de crecimiento de aerosoles en la atmósfera contaminada durante el invierno en el IGP. Desde una perspectiva termodinámica, se puede ver que los gases ácidos se absorben primero en la capa superficial de los aerosoles y rápidamente se producen reacciones heterogéneas en la superficie, lo que resulta en un rápido aumento de las concentraciones masivas de aerosoles secundarios. La masa de partículas recién formada luego se dispersa a través de la fase líquida en ALWC alto, donde gobiernan las reacciones multifásicas. La atmósfera ambiental invernal favorece termodinámicamente la condensación de especies como nitrato y cloruro. La presión de vapor de HNO3 y HCl disminuye exponencialmente con la temperatura, lo que reacciona con el NH3 elevado para estabilizar el nitrato y el cloruro en la fase de partículas47. La mayor relación superficie-volumen de PM1 que de PM2,5 sugiere que la química heterogénea de PM1 es más crucial que la de PM2,5.

Este estudio difiere significativamente de los estudios realizados en la India y otras partes del mundo. Por ejemplo, estudios recientes realizados en Europa, EE. UU. y China sugirieron que la reducción de amoníaco es más rentable que la reducción de NOx y sería la vía más eficaz para reducir la carga de aerosoles4,38,48. Pero en este estudio sostenemos que la sensibilidad y eficacia de los mecanismos de reducción adoptados son más cruciales que la rentabilidad. Si los aerosoles no son sensibles a las reducciones de un precursor específico, entonces la rentabilidad no ayudaría a desarrollar una política de mitigación eficaz.

Mientras que estudios en India, como el de Gunthe et al.24, han utilizado una concentración fija de cloruro total (es decir, HCl + Cl− = 25 µg m−3) para las simulaciones de ISORROPIA-II. Este valor promedio no describe la variabilidad real de las concentraciones ambientales de cloruro durante los episodios de contaminación invernal en Delhi. En lugar de este valor promedio, utilizamos concentraciones medidas de HCl + Cl− que variaron entre 2,11 y 112,21 µg m−3 y 2,31–186,31 µg m−3 para PM1 y PM2,5, respectivamente. Las simulaciones de modelos termodinámicos con estas altas concentraciones de entrada ayudaron a capturar las diferentes concentraciones atmosféricas, como una atmósfera despejada y condiciones de niebla densa20.

Además, el nitrato total (HNO3 + NO3−) de PM1 (2,33–59,96 µg m−3) y PM2,5 (2,49–85,58 µg m−3) también mostró una variabilidad considerable durante el período de estudio. El amoníaco total (NH3 + NH4+) varió entre 2,15–120,98 y 3,22–159,39 µg m−3 para PM1 y PM2,5, respectivamente. El uso de estas concentraciones medidas como entrada del modelo puede hacer que los cálculos del modelo termodinámico sean más confiables, capturando la variabilidad ambiental con mayor precisión.

Para enfatizar cuán sensibles son las simulaciones del modelo a las entradas de las fases gaseosa y aerosol, el modelo termodinámico puede reasignar una pequeña cantidad de NH4+ en NH3 + H+, para hacer que el pH del aerosol, el contenido de agua líquida del aerosol (ALWC) y la relación de partición de fases sean autoconsistentes26. Por ejemplo, la transferencia de sólo 1 nmol m-3 de NH4+ a NH3 y H+ puede ser suficiente para reducir el pH en varias unidades. Para concluir, los resultados que presentamos ilustran la importancia de utilizar un análisis de sensibilidad termodinámicamente consistente para abordar de manera efectiva el problema de mitigación de la contaminación por partículas en la región de la India.

Este estudio presenta una "hoja de ruta" termodinámicamente consistente para una mitigación efectiva de aerosoles en la llanura Indogangética (IGP). El marco propuesto considera categóricamente la acidez de los aerosoles (pH) y el contenido de agua líquida de los aerosoles (ALWC) como los parámetros rectores que modulan la carga masiva de aerosoles. La carga de masa de PM1 y PM2,5 aumenta con la humedad relativa, lo que se atribuye a la absorción de agua por parte de los componentes higroscópicos y a reacciones multifásicas mejoradas en condiciones de alta humedad que resultan en una reducción de la visibilidad.

La alta concentración de cloruro de amonio identificada es una característica especial de la contaminación del aire en la India, y nuestros resultados muestran que los aerosoles con una mayor fracción de masa de cloruro absorben más agua del aire, lo que desencadena una retroalimentación positiva entre la absorción de agua y un mayor crecimiento de los aerosoles. Esto aumenta la carga de masa de partículas y demuestra el papel de ALWC en el crecimiento de aerosoles PM1 y PM2,5.

Es crucial señalar que los principales errores inherentes al modelado del equilibrio termodinámico se derivan de dos supuestos, es decir, la mezcla interna y los equilibrios gas-aerosol, y el error analítico en el seguimiento de especies individuales no puede evaluarse en ausencia de sistemas de control de calidad específicamente diseñados. experimentos.

Este estudio contrasta significativamente con cualquier estudio previo realizado en la India. Por ejemplo, debido a la falta de observaciones, estudios como Gunthe et al.24 y Chen et al.28 han utilizado concentraciones fijas (25 µg m-3) de concentraciones de HCl + Cl- para las simulaciones de ISORROPIA-II, lo que podría hacer que los cálculos del modelo termodinámico sean menos restringidos. Como el equilibrio termodinámico depende significativamente de las concentraciones de la fase gaseosa y de partículas, era muy necesario utilizar concentraciones de gas y aerosol medidas simultáneamente como entrada del modelo. Por lo tanto, utilizamos concentraciones medidas simultáneamente de cloruro total (HCl + Cl−), nitrato total (HNO3 + NO3−) y amoníaco total (NH3 + NH4+) como entrada del modelo, lo que puede ayudar a capturar la variabilidad ambiental con mayor precisión. Las curvas sigmoideas y el análisis de sensibilidad en las figuras 1a a d muestran la importancia de los parámetros derivados del modelo, como el pH y ALWC, en la modulación de la partición de fases y la carga de fases de partículas de cloruro y nitrato en una ubicación como Delhi.

Los análisis de sensibilidad y los parámetros estadísticos como el sesgo medio (MB), el sesgo medio normalizado (NMB) y el error cuadrático medio (RMSE) presentados en este estudio ilustran la necesidad de contabilizar las mediciones ambientales reales de especies de gases y aerosoles en ISORROPIA- II simulaciones de modelos termodinámicos. Por ejemplo, los altos valores de NMB y RMSE en pH y ALWC muestran que el HCl + Cl− = 25 µg m−3 fijo no puede representar las variabilidades del mundo real de 2,11–112,21 µg m−3 y 2,31–186,31 µg m−3. para PM1 y PM2.5, respectivamente.

En este estudio, investigamos la sensibilidad de la carga de cloruro de amonio y nitrato de amonio a las reducciones de precursores gaseosos como HCl, HNO3 y NH3 como una forma de reducir la carga de masa de PM1 y PM2,5. Se definen seis "regímenes de sensibilidad" como (a) "sensible a HNO3", (b) "sensible a HCl y HNO3", (c) "sensible a HCl, NH3 y HNO3", (d) "sensible a HNO3 y NH3", (e ) "sensible al NH3", y f) "insensible", para explorar la sensibilidad de los precursores gaseosos en la formación de aerosoles finos. La aplicación del marco al conjunto de datos de observación muestra que los aerosoles PM1 y PM2,5 caen en el "régimen sensible a HCl y HNO3", enfatizando que las reducciones de HCl y HNO3 serían la vía más eficaz para reducir la carga de aerosoles sobre el IGP.

El control termodinámico sugiere que, aunque las concentraciones de NH3 son mucho más altas que las de HCl y HNO3, la reducción de NH3 no debe priorizarse explícitamente para mitigar los aerosoles. Esto está en disparidad con las estrategias de mitigación de aerosoles existentes sobre IGP, que en su mayoría son ineficaces y termodinámicamente desfavorables49,50. Nuestro estudio difiere de estudios similares en China, a pesar de que existe un rango muy similar de características de partición de fases en invierno51.

Hasta donde sabemos, somos los primeros en examinar la situación termodinámica a través de los valores de ε que muestran que mitigar el HCl y el HNO3 es más efectivo, no el amoníaco, para el IGP en invierno. También enfatizamos que es importante determinar a qué precursores son sensibles las concentraciones masivas de aerosoles para determinar una política de mitigación rentable. Si los aerosoles no son sensibles a las reducciones de un precursor específico, entonces la rentabilidad no ayudaría a desarrollar una política de mitigación eficaz. Siguiendo el marco propuesto en este estudio, la India podría desarrollar su propia solución más precisa a su grave problema de contaminación del aire durante el invierno.

Los factores que influyen fuertemente en las propiedades de los aerosoles son la acidez del aerosol (pH) y el contenido de agua líquida del aerosol (ALWC)47,51. El monitoreo directo del pH de los aerosoles es un gran desafío ya que no existe un método analítico establecido para determinar directamente el pH de los aerosoles26,52. Estudios anteriores utilizaron varios métodos indirectos como la concentración de iones H+, el equilibrio iónico, la relación amonio-sulfato y la relación catión-anión para inferir indirectamente el pH53 de las partículas finas. Pye et al.53 demostraron que estos métodos no podían estimar con precisión la acidez de los aerosoles, y un pequeño sesgo en el pH estimado puede causar errores sustanciales en las propiedades químicas y termodinámicas de los aerosoles21,54. Para estimar con precisión el pH y ALWC, numerosos estudios han utilizado modelos termodinámicos como E-AIM, MARS y EQUISOL. Estudios anteriores han demostrado que ISORROPIA-II puede predecir el pH y ALWC con gran precisión54,55,56.

El pH y ALWC estimados de PM1 y PM2,5 se utilizan como coordenadas para representar aerosoles en diferentes "regímenes de sensibilidad" donde la masa de aerosol es sensible a la variabilidad de HNO3, HCl y/o NH34. Tres parámetros Ψ, Ω y φ se definen como:

Sustituyendo estos tres parámetros en las Ecs. (1-3), la relación de partición de ε(NO3−), ε(Cl−) y ε(NH4+) se puede expresar en términos de Ψ, Ω, φ y como una función de ALWC, como

Para verificar la sensibilidad de estas fracciones de partición al pH del aerosol y ALWC, asumimos un valor de relación de partición característica (ε) de 0,1 (10%) y definimos el valor umbral de ε(NO3−), ε(Cl−) y ε. (NH4+) como α, β y γ4. Por encima del valor umbral (ε = 10%), los aerosoles PM1 y PM2,5 son sensibles a las emisiones de HNO3, HCl o NH3.

Con base en estos valores umbral "característicos", definimos la "acidez característica" para nitrato (pH'), cloruro (pH") y amonio (pH"'), respectivamente, como

que varían logarítmicamente con ALWCi.

Utilizando estos valores característicos como coordenadas, se definen seis "regímenes de sensibilidad" como:

Régimen I: pH < pH′, pH″ y pH > pH‴, donde la concentración másica del aerosol no es sensible al cambio de HNO3, HCl o NH3 y se define como "insensible",

Régimen II: pH > pH′, pH < pH″ y pH > pH‴, donde la concentración másica de aerosol es sensible al HNO3 y no sensible a las perturbaciones de HCl y NH3 y se define como "sensible a HNO3",

Régimen III: pH > pH′, pH″ y pH > pH‴, donde la concentración másica de aerosol es sensible a HCl, HNO3 y no sensible a perturbaciones de NH3 y se define como "sensible a HCl y HNO3",

Régimen IV: pH > pH′, pH″ y pH < pH‴, donde la concentración másica de aerosol es sensible a las perturbaciones de HCl, HNO3 y NH3 y se define como "sensible a HCl, NH3 y HNO3",

Régimen V: pH > pH′ y pH < pH″, pH‴, donde la concentración másica de aerosol es sensible a HNO3 y NH3 y no sensible a HCl y se define como "sensible a HNO3 y NH3", y

Régimen VI: pH < pH′, pH″ y pH < pH‴, donde la concentración másica de aerosol es sensible al NH3 y no sensible al HCl y HNO3 y se define como "sensible al NH3".

El código del modelo de equilibrio termodinámico ISORROPIA-II está disponible en http://isorropia.epfl.ch. Los datos utilizados para preparar este manuscrito se pueden encontrar en https://doi.org/10.17605/OSF.IO/6HGS7.

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El Instituto Indio de Meteorología Tropical (IITM) está financiado por el Ministerio de Ciencias de la Tierra (MoES) del Gobierno de la India. Agradecemos al Director del IITM por el continuo apoyo y aliento. Los autores agradecen al Ministerio de Ciencias de la Tierra (MoES), Gobierno de la India, por el apoyo durante toda la campaña de campo del Winter Fog Experiment (WiFEX). La beca del autor principal fue apoyada por la subvención del programa National Supercomputing Mission (NSM) en C-DAC, y estamos agradecidos al Director Ejecutivo y al Director General de C-DAC. El Centro Nacional de Investigación Atmosférica (NCAR) está patrocinado por la Fundación Nacional de Ciencias (NSF).

Instituto Indio de Meteorología Tropical, Ministerio de Ciencias de la Tierra, Pune, India

Prodip Acharya, Sachin D. Ghude, Gaurav Govardhan y Kaushar Ali

Laboratorio de Ciencias del Clima y del Medio Ambiente, LSCE, CNRS, Gif-sur-Yvette, Francia

Prodip Acharya y Jean-Eudes Petit

Departamento de Ciencias de la Tierra y Ambientales, Instituto Indio de Educación e Investigación Científica Mohali, Sahibzada Ajit Singh Nagar, Punjab, India

Baerbel Sinha y Vinayak Sinha

Centro Nacional de Investigación Atmosférica, Boulder, CO, 80307, EE. UU.

María Barth y Rajesh Kumar

Universidad Savitribai Phule Pune, Pune, 411007, India

Rachana Kulkarni

Ingeniería y Ciencias Aplicadas, Universidad Técnica de Ontario, Oshawa, ON, Canadá

Ismail Gültepe

Ingeniería Civil y Ambiental y Ciencias de la Tierra, Universidad de Notre Dame, Notre Dame, IN, EE. UU.

Ismail Gültepe

Ministerio de Ciencias de la Tierra, Lodhi Road, Nueva Delhi, India

Madhavan Nair Rajeevan

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PA y SDG concibieron la idea y realizaron la investigación; PA realizó las simulaciones y análisis del modelo ISORROPIA-II y escribió el borrador inicial del manuscrito; BS, MB, VS, RK e IG contribuyeron a la interpretación de los resultados y brindaron comentarios críticos para dar forma al análisis, la investigación y el manuscrito. PA, SDG y J.-EP contribuyeron a la revisión exhaustiva del manuscrito y abordaron en detalle las respuestas a los comentarios del revisor; BS, MB, RK, VS, RK, KA, GG, IG, J.-EP y MNR formularon la investigación y editaron el manuscrito. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Sachin D. Ghude o Baerbel Sinha.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Acharja, P., Ghude, SD, Sinha, B. et al. Marco termodinámico para la mitigación eficaz de la alta carga de aerosoles en la llanura indogangética durante el invierno. Informe científico 13, 13667 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40657-w

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Recibido: 21 de noviembre de 2022

Aceptado: 16 de agosto de 2023

Publicado: 22 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40657-w

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